Estudio teórico del microscopio de efecto túnel con métodos de primeros principios

Resumen

El presente estudio teórico del Microscopio de Efecto Túnel supera las limitaciones de muchas de las aproximaciones utilizadas hasta ahora: proporciona a la vez una descripción precisa de las poblaciones electrónicas y estructurales de los electrodos y un tratamiento correcto del proceso de túnel. En particular, esto incluye efectos de múltiples scattering que provocan saturación de la corriente, influencia del potencial imagen y la correlación electrónica y un tratamiento adecuado del voltaje. Para conseguir una descripción realista de la superficie y de la punta, hemos combinado y adaptado métodos de primeros principios (CASTEP, Fireball) a nuestro formalismo de transporte. También hemos avanzado en el tratamiento del canje y la correlación dentro de un formalismo ab-initio de orbitales localizados (LCAO-OO). En paralelo, se ha desarrollado un método de embedding para el cálculo de adsorción de átomos y moléculas sobre superficies metálicas. Entre sus ventajas, cabe destacar un tratamiento más adecuado del canje y la correlación electrónica, y su capacidad de reproducir la interaccion de superficies metálicas con adsorbatos mediante un cálculo relativamente sencillo. Entre las desventajas, la imposibilidad de reproducir fenómentos especialmente críticos (como detalles cuantitativos de algunas imágenes STM) mediante la implementación llevada a cabo. Nuestra formulación alternativa de la corriente, en términos de subsistemas punta y muestra independientes, permite conseguir una eficiente implementación práctica basada en una aproximación de dímeros para los correspondientes acoplos punta-muestra. Dicha aproximación reproduce tanto el decaimiento correcto de la corriente en el límite de resistencias altas, como los efectos de la interacción química en el régimen de resistencias bajas. Los cálculos simultáneos de energías totales, fuerzas, relajaciones atómicas y corrientes en función de la