Computación de alto rendimiento en dinámica química

Resumen

La computación en el área de la Dinámica Química ha ido evolucionando desde la computación secuencial hacia la computación paralela o concurrente, donde los cálculos se ejecutan simultáneamente en diferentes procesadores. En esta Tesis se han puesto a punto software eficiente para la computación concurrente, sea ésta HPC (High Performance Computing) o HTC (High Throughput Computing). En el primer caso se ha paralelizado con MPI un programa de trayectorias cuasiclásicas (QCT), obteniendo en el MareNostrum del BSC eficiencias superiores al 95%, incluso cuando se usan cientos de procesadores. En el segundo caso, se han desarrollado un software para gestionar miles de trabajos (correspondientes a cálculos con un programa mecano-cuántico de propagación de paquetes de onda) en el Grid europeo EGEE, consiguiendo una eficiencia del 78%. El software desarrollado ha facilitado el cálculo de magnitudes dinámicas muy detalladas de las reacciones H2+H2, de gran importancia astroquímica, y N+N2, de gran importancia para modelizar el entorno gaseoso de los transbordadores espaciales en su retorno a la atmósfera terrestre. En el primer caso, se han calculado clásicamente las probabilidades de reacción para los distintos tipos de procesos disociativos y reactivos en función de las energías traslacional y vibracional y del momento angular total considerado colisiones con una molécula de hidrógeno altamente excitada vibracionalmente y la otra en el estado vibracional fundamental También se han determinado las distribuciones vibracionales y rotacionales de las moléculas formadas. Se ha demostrado la validez del método QCT pues reproduce los resultados cuánticos con momento angular total nulo y es el único capaz de calcular las probabilidades con momento angular total no nulo. Por su parte, para la reacción de intercambio N+N2 se han calculado cuánticamente las secciones eficaces para un amplio conjunto de estados rotacionales, j<25, habiendo sido necesario considerar momentos angulares totales hasta J=105 para alcanzar la convergencia. La comparación de las secciones eficaces obtenidas usando las aproximaciones Centrifugal Sudden y J-shift ha demostrado que esta última (ampliamente usada) no describe correctamente la dependencia con el momento angular total.