Molecular dynamics of poly(ethylene-alt-propylene) melts by means of neutron scattering and simulations. Bridging the gap between fully atomistic and coarse-grained models

Resumen

En esta tesis doctoral se presenta un estudio de la dinámica molecular en polímeros formadores de vidrio, en particular, en el polímero modelo Poly(ethylene-alt-propylene) (PEP) por encima de la transición vítrea. El estudio se extiende desde la relajación estructural (relajación-alfa) a las escales intra- e intermoleculares, donde estos sistemas presentan propiedades universales de sistemas formadores de vidrios, hasta la dinámica de las cadenas poliméricas a las escalas de las dimensiones de las propias cadenas, donde muestran procesos dinámicos singulares controlados por la conectividad de la cadena y su peso molecular. Estos procesos a escalas espacialesgrandes determinan las propiedades reológicas de dichos materiales. La combinación de experimentos de dispersión de neutrones y simulaciones de dinámica molecular (previamente validadas mediante la comparación con los resultados experimentales) ha sido de gran utilidad en la caracterización de la estructura y la dinámica. Además, la combinación de simulaicones atomísticas junto con modelos simplificados de coarsegrained ha permitido explorra todo el espector dinámico antes mencionado. Por todo ello, el análisis de este polímero modelo ha permitido profundizar en el conocimiento de las propiedades de los sistemas formadores de vidrios.