Classical and quantum approaches to the interaction of light and matter at the nanoscale

Abstract

Esta tesis aborda el estudio teórico de la interacción de luz con nanomateriales. En primer lugar se desarrolla un modelo que explica las diferencias espectrales entre las secciones eficaces de absorción, dispersión, y el campo cercano en nanopartículas metálicas debida a la excitación de plasmones, cuando éstas presentan fuertes contribuciones de transiciones interbanda. En este tipo de estructuras la evolución de la dinámica de dichas excitaciones plasmónicas presenta una dinámica no lorenciana. Así mismo, se estudia la interacción de luz con nanopartículas dieléctricas con índice de refracción alto. De manera contraria a las nanopartículas metálicas que excitan modos de excitación eléctricos, las nanopartículas dieléctricas presentan modos magnéticos intensos y diferenciados de los modos eléctricos. Se ha obtenido la respuesta de estos modos frente a dos tipos de excitaciones fundamentales: una onda plana incidente, y emisores eléctrico y magnético en la proximidad de la nanopartícula. Los resultados del aumento de la emisión de ambos tipos de emisores en nanopartículas esféricas y dímeros hacen que estas estructuras dieléctricas puedan competir con sus homólogos plasmónicos como nanoantenas ópticas. Finalmente, se ha ido más allá de la descripción clásica de la interacción de luz y materia, y se ha adoptado una cuantización de los campos electromagnéticos para describir la dispersión inelástica de la luz en un proceso de espectroscopía Raman aumentado por el campo electromagnético, en el marco de la óptica cuántica. Se ha desarrollado un hamiltoniano de interacción entre las vibraciones de una molécula y el campo electromagnético de una partícula plasmónica que ha revelado un régimen de señal Raman altamente no-lineal, así como la posibilidad de estudiar las correlaciones de los fotones emitidos.