The model and modified nsr catalysts for simultaneous pm and nox removal from diesel exhaust

Zusammenfassung

RESUMEN: En los últimos años los vehículos-diesel están recibiendo una atención creciente en el mercado; sin embargo, debido a las condiciones de funcionamiento (razón aire-combustible A/F superior a 14.6) se convierten en una de las principales fuentes de emisión de NOX y material particulado-PM (Soot), ya que el catalizador de tres vías (TWC) presenta baja eficiencia en el control de tales emisiones. Entre las investigaciones actuales dirigidas a buscar soluciones "post-tratamiento" de las corrientes de gases generadas, se encuentra el proceso NSR (almacenamiento-reducción de los NOx) desarrollado y divulgado por Toyota, aunque todavía se necesitan mejorar algunos aspectos concretos del catalizador como la tolerancia térmica que afecta a la durabilidad y la tolerancia a la presencia de azufre, entre otros factores, que obstaculizan el uso comercial de los mismos. En este trabajo de Tesis Doctoral se ha preparado, caracterizado y probado una serie de catalizadores para el proceso simultáneo de eliminación de óxidos de nitrógeno (NOx) y material particulado (PM, soot) en distintas condiciones de trabajo, variando la temperatura de estudio, así como en ausencia y presencia de H20, C02 y S02. Los catalizadores preparados varían en términos de soporte usado y composición de fase activa (con Ba, K o Ba+K como componente de almacenamiento y Pt como el componente de la oxidación). Además de los estudios DRIFTS (Diffuse Reflectance Infrared Fouríer Transform espectroscopia) - TRM (Método de la Respuesta Transitoria Transient Response Method) de actividad se realizó una amplia y exhaustiva caracterización fisicoquímica de los catalizadores usando diferentes técnicas convencionales (TEM/HRTEM, XRD, XPS, Raman), quimisorclón de H2 y adsorción de moléculas sonda y su seguimiento medíante espectroscopia IR (Infrared infrarroja). La metodología seguida en la preparativa del catalizador, la formulación del mismo y las condiciones de operación ejercen una notable influencia sobre la actividad, concretado en la eliminación de NOx y/o de soot. Durante el estudio ha quedado puesto de manifiesto que el almacenamiento de los NO, sobre los catalizadores transcurre a través de la ruta de nitritos/nitratos.. Por otra parte, la presencia de Sn no mostró influencia sobre el perfil de adsorción de los NOx, sin embargo su presencia sí ejerció una notable influencia sobre la eliminación simultánea de NOxy soot, afectando directamente la oxidación del material particulado, dependiendo, además, del elemento alcalino presente. La combustión del soot se inicia generalmente a una temperatura más baja para los sistemas basados en K comparados con los catalizadores basados en Ba. Los experimentos diseñados para el estudio de la sulforresistencía indican que el soot puede facilitar la eliminación de S de los catalizadores.