First principles description of response functions in low dimensional systems

Résumé

En esta tesis se presentan estudios teóricos de las propiedades ópticas de sistemas de baja dimensionalidad. El trabajo aborda tanto los desarrollos teóricos del formalismo de respuesta a campos externos como las aplicaciones a polímeros, biomoléculas y superficies. La tesis ha sido dividida en tres partes. En un primer lugar se describen los dos marcos teóricos utilizados: 1,- La teoría del funcional de la densidad dependiente del tiempo (TDDFT). 2,- La teoría de las perturbaciones de muchos cuerpos (MBPT). Y desarrollamos en detalle las posibilidades de conectar ambas teorías. En la segunda parte se describen los algoritmos y las implementaciones numéricas utilizadas en el cálculo y las contribuciones originales de nuestro trabajo al desarrollo de las técnicas de cálculo. En la última parte se exponen los resultados obtenidos para distintos sistemas. Mediante la teoría del funcional de la densidad dependiente del tiempo se han estudiado la respuesta óptica de biomoléculas con potencial aplicación tecnológica. Los resultados explican los experimentos con gran precisión. Con la misma técnica hemos analizado la respuesta de sistemas casi unidimensionales (polímeros). Para este tipo de sistemas los resultados obtenidos con funcionales estándar dan resultados muy malos por lo que hemos desarrollado un nuevo funcional basado en la teoría de perturbaciones de muchos cuerpos. En los últimos capítulos se expone un nuevo método para tratar problemas de fotoemisión en el marco de la TDDFT que permite describir efectos no lineales: esta técnica se ha aplicado al proceso de fotoemisión a dos fotones en la superficie de cobre.