Removal of recalcitrant organic pollutants from flue gases by oxidation over nanostructured cobalt oxide catalysts

Zusammenfassung

En la actualidad existe una gran conciencia social respecto a la emisión de compuestos orgánicos volátiles (entre los que los clorados destacan por su toxicidad y estabilidad química) y gases efecto invernadero, limitados por legislaciones y acuerdos internacionales cada vez más restrictivos. Para el control de las emisiones se propone la combustión catalítica como la tecnología más eficaz y versátil. En esta tesis doctoral se propone el empleo de óxidos de cobalto nanoestructurados como un catalizador de propiedades mejoradas que optimizan su rendimiento para el uso en sistemas de control de emisiones. Para ello se han llevado a cabo diferentes técnicas de nanomoldeo. Mediante técnicas de soft-template se han intentado diseñar óxidos con morfología en 1, 2 y 3 dimensiones. Posteriormente se ha empleado una sílice mesoporosa para confinar el Co3O4 en los poros. Finalmente, se han empleado diferentes sílices mesoporosas como matrices sólidas mediante técnicas de hard-template para obtener catalizadores másicos con propiedades físico-químicas óptimas.Se ha analizado el comportamiento catalítico de las muestras en la oxidación de 1,2-dicloroetano y metano, y relacionado su comportamiento con las propiedades fisicoquímicas. Además, se ha hecho especial hincapié en la caracterización espectroscópica, enfatizándose en reacciones in situ y su efecto en los procesos de oxidación. Por último, el trabajo contiene diversos estudios de modelado cinético y de test de estabilidad de duración prolongada. // En la actualidad existe una gran conciencia social respecto a la emisión de compuestos orgánicos volátiles (entre los que los clorados destacan por su toxicidad y estabilidad química) y gases efecto invernadero, limitados por legislaciones y acuerdos internacionales cada vez más restrictivos. Para el control de las emisiones se propone la combustión catalítica como la tecnología más eficaz y versátil. En esta tesis doctoral se propone el empleo de óxidos de cobalto nanoestructurados como un catalizador de propiedades mejoradas que optimizan su rendimiento para el uso en sistemas de control de emisiones. Para ello se han llevado a cabo diferentes técnicas de nanomoldeo. Mediante técnicas de soft-template se han intentado diseñar óxidos con morfología en 1, 2 y 3 dimensiones. Posteriormente se ha empleado una sílice mesoporosa para confinar el Co3O4 en los poros. Finalmente, se han empleado diferentes sílices mesoporosas como matrices sólidas mediante técnicas de hard-template para obtener catalizadores másicos con propiedades físico-químicas óptimas.Se ha analizado el comportamiento catalítico de las muestras en la oxidación de 1,2-dicloroetano y metano, y relacionado su comportamiento con las propiedades fisicoquímicas. Además, se ha hecho especial hincapié en la caracterización espectroscópica, enfatizándose en reacciones in situ y su efecto en los procesos de oxidación. Por último, el trabajo contiene diversos estudios de modelado cinético y de test de estabilidad de duración prolongada.