Phonon and electron excitations in abstraction processes from metallic surfaces

Résumé

Tesi honetan W(100) eta W(110) gainazaletan gertatzen diren H(g)+H(ads) eta N(g)+N(ads) errekonbinazio erreakzioak ikertu dira. Helburu nagusia erreakzio hauetan gertatzen diren kitzikapen elektronikoak aztertzea izan da. Hortarako, erreakzioa pausuz pausu jarraitzeko gaitasuna ematen digun dinamika kuasiklasiko deritzon metodo teorikoa erabili da. DFT bidez kalkulaturiko energia potentzial gainazaletan oinarritu dira simulazioak. LDFA eta GLO modeloak erabili dira erreakzioak metalean eragiten dituen kitzikapen elektroniko eta fononikoak ikertzeko, hurrenez hurren. Tenperaturak altuak ez direnean, errekonbinazioa Eley-Rideal (ER) edo Hot-atom (HA) deritzen mekanismoen bidez gerta liteke. Lehenengo kasuan, gas faseko (g) eta gainazaleko (ads) atomoek bat batean erreakzionatzen dute. HA mekanismoan, aldiz, gas faseko atomoa gainazalean mugitzen da denbora tarte batez erreakzionatu aurretik. Aurrekariekin bat, kitzikapen elektronikoen kontribuzioa energia galera totalari handiagoa da atomoen masa txikiagoa denenan. Kitzikapen elektronikoek, espero bezela, HA mekanismoan dute eragin gehien. Gaineztatze baxuetan gas faseko atomoen energia zinetikoa baxua denean, kitzikapen elektronikoak direla eta HA erreakzioa asko murrizten da. ER erreatibitatean eragin baxuagoa du aldiz. Dena den energia galerak esanguratsuak direla aurkitzen da mekanismo bietan. Horotara, tesi honetan errekonbinazio erreakzioen deskribapen teorikoan aurrera egin da kitzikapen elektronikoak kontutan izanez.